University of Oulu

Detection of small molecules and microbial cells by surface-enhanced Raman spectroscopy using roll-to-roll produced substrates

Saved in:
Author: Uusitalo, Sanna1
Organizations: 1University of Oulu, Faculty of Information Technology and Electrical Engineering, Electrical Engineering
Format: ebook
Version: published version
Online Access: PDF Full Text (PDF, )
Language: English
Published: Espoo : VTT Technical Research Centre of Finland, 2017
Publish Date: 2017-11-10
Thesis type: Doctoral Dissertation
Defence Note: Thesis for the degree of Doctor of Science in Technology to be presented with due permission for public examination and criticism in Auditorium IT115, at the University of Oulu, on the 24th of November at 12 o’clock noon.
Tutor: Professor Risto Myllylä
Doctor Jussi Hiltunen
Doctor Matti Kinnunen
Reviewer: Professor Jiří Homola
Professor Harri Lipsanen
Opponent: Professor Jukka Lekkala
Professor Harri Lipsanen
Description:

Abstract

The objective of this thesis was to study patterned substrates and gold nanoparticles as surface-enhanced Raman spectroscopy tools for label-free detection of biological analytes with high sensitivity and easy sample handling. There are many fields, such as environmental monitoring, medical analysis, food safety and national security, which currently lack a rapid analysis tool for bioanalyte recognition. This thesis concentrated on applying disposable single-use surface-enhanced Raman scattering (SERS) substrates for the detection of microbial cells and small molecules. The substrates were patterned with roll-to-roll (R2R) UV replication. R2R fabrication of the SERS substrates enables industrial scale manufacturing of large sensor areas in a repeatable manner.

SERS detection is based on the recording of inelastically scattered photons. The scattering is enhanced locally by a resonance effect of the surface plasmons of noble metal surfaces. SERS can achieve sensitive detection of low analyte volumes, even in the range of a few particles. In addition, it has the advantage of label-free detection due to the fingerprint spectrum, in which the signal reveals information concerning the composition of the molecules forming the analyte.

In this study the SERS substrates were combined with metal nanoparticles and the samples were concentrated with hydrophobic materials. The sample intake to the chip was developed for the detection of rhodamine 6G inside an optofluidic SERS chip. The behaviour of small molecules in the flow was studied through a polymer lid with microfluidic circuits attached to SERS substrates. The second topic concentrated on detection of Listeria innocua ATCC 33090 bacterial cells with SERS substrates and gold nanoparticles. The limit of detection (LOD) was found to be approx. 2∙104 CFU/ml. In the third topic, the effect of the shape and composition of the nanoparticles on the SERS detection of yeast was studied with three yeast strains originating from the beverage industry: Wickerhamomyces anomalus, Brettanomyces bruxellensis and Rhodotorula mucilaginous. A specific Raman spectrum was detected for all of the strains.

see all

Tiivistelmä

Tämän väitöksen tavoitteena on tutkia kuvioitujen substraattien ja kultananopartikkeleiden käyttöä signaalin vahvistuksessa pinta-aktivoidulla Raman-spektroskopialla. Tarkoituksena on kehittää edullinen ja helppokäyttöinen leimaton mittausmenetelmä, jota voitaisiin hyödyntää ympäristön valvonnassa, lääketieteessä, elintarviketurvallisuudessa sekä turvallisuusalalla. Tutkimuksessa keskitytään kertakäyttöisten polymeeripohjaisten sensoripintojen käyttöön pienmolekyylien ja mikrobien havainnoinnissa. Kertakäyttöiset sensoripinnat valmistetaan rullalta rullalle -laitteistolla siirtämällä muotin kuviot polymeerin pinnalle UV-kovetettavalle lakalle. Tämä kuviointitekniikka soveltuu suurien sensorimäärien edulliseen tuottamiseen.

Tutkimuksessa käytetty mittausmenetelmä pohjautuu valon epäelastisen Raman-sironnan mittaukseen. Sironta vahvistetaan jalometallien paikallisilla pintaplasmoneilla, jolloin voidaan saavuttaa jopa muutamien partikkeleiden mittausherkkyys. Tutkimuksessa kuvioitu SERS-pinta yhdistettiin metallisten nanopartikkeleiden käyttöön ja näytteen konsentrointiin hydrofobisten materiaalien avulla. Yhdistelmällä mitattiin biomolekyylien ja mikrobien spektrejä näytteistä, joissa analyyttien määrä on alhainen. Koska Raman-spektri kuvastaa näytteen molekyylisidoksia, SERS:llä mitattavat kohteet voidaan tunnistaa leimattomasti.

Tässä tutkimuksessa kehitettiin näytteen tuontia SERS-alustalle, bakteerisolujen mittausta sekä hiivasolujen tunnistusta. Työn ensimmäinen tutkimuskohde keskittyy SERS-alustan käytön kehittämiseen integroimalla mikronestekanava alustan pinnalle. Toinen tutkimuskohde keskittyy Listeria innocua ATCC 33090 -bakteerisolujen mittaamiseen SERS:llä. Mittauksen määritysmenetelmän osoitusrajaksi (LOD) tutkimuksessa saatiin 104 pmy/ml. SERS -alustaan yhdistettyjen kulta -nanopartikkeleiden muodon, koon sekä rakenteen vaikutusta hiivasoluihin tutkittiin mittaamalla kolmea juomateollisuutta kiinnostavaa kantaa: Wickerhamomyces anomalus:sta, Brettanomyces bruxellensis:stä ja Rhodotorula mucilaginosa:a. Tutkimuksessa W. anomalus, B. bruxellensis ja R. mucilaginosa -kannoille mitattiin spektrit, joiden avulla hiivat on mahdollista erotella toisistaan.

see all

Original publications

I Uusitalo S., Hiltunen J., Karioja P., Siitonen S., Kontturi V., Myllylä R., Kinnunen M. and Meglinski I. (2015). Performance and flow dynamics studies of polymeric optofluidic SERS sensors, Journal of the European Optical Society – Rapid publications, 10, DOI information: 10.2971/jeos.2015.15043.

II Uusitalo S., Kögler M., Välimaa A.-L., Popov A., Ryabchikov Y., Kontturi V., Siitonen S., Petäjä J., Virtanen T., Laitinen R., Kinnunen M., Meglinski I., Kabashin A., Bunker A., Viitala T. and Hiltunen J. (2016). Detection of Listeria innocua on roll-to-roll produced SERS substrates with gold nanoparticles, RSC Advances, 6(67), 62981–62989, DOI information: 10.1039/C6RA08313G.

III Uusitalo S., Kögler M., Välimaa A.-L., Petäjä J., Kontturi V., Siitonen S., Laitinen R., Kinnunen M., Viitala T. and Hiltunen J. (2017). Stability optimization of microbial surface-enhanced Raman spectroscopy detection with immunomagnetic separation beads. Optical Engineering, 56(3), 037102, DOI information: 10.1117/1.OE.56.3.037102.

IV Uusitalo S., Popov A., Ryabchikov Y. V., Bibikova O., Alakomi H.-L., Juvonen R., Kontturi V., Siitonen S., Kabashin A., Meglinski I., Hiltunen J. and Laitila A. (2017). Surface-enhanced Raman spectroscopy for identification and discrimination of beverage spoilage yeasts using patterned substrates and gold nanoparticles. Journal of Food Engineering, 212, 47–54, DOI information: 10.1016/j.jfoodeng.2017. 05.007.

see all

Series: VTT Science
ISSN: 2242-119X
ISSN-E: 2242-1203
ISSN-L: 2242-119X
ISBN: 978-951-38-8576-2
ISBN Print: 978-951-38-8577-9
Issue: 165
Subjects:
Copyright information: © University of Oulu, 2017. This publication is copyrighted. You may download, display and print it for your own personal use. Commercial use is prohibited.