University of Oulu

Properties of binary oxides : a DFT study

Saved in:
Author: Miroshnichenko, Olga1,2
Organizations: 1University of Oulu Graduate School
2University of Oulu, Faculty of Science, Physics
Format: ebook
Version: published version
Access: open
Online Access: PDF Full Text (PDF, 7.8 MB)
Persistent link: http://urn.fi/urn:isbn:9789526223018
Language: English
Published: Oulu : University of Oulu, 2019
Publish Date: 2019-06-14
Thesis type: Doctoral Dissertation
Defence Note: Academic dissertation to be presented with the assent of the Doctoral Training Committee of Technology and Natural Sciences of the University of Oulu for public defence in the Auditorium Arina-sali (TA 105), Linnanmaa, on 9 August 2019, at 12 o’clock.
Tutor: Professor Matti Alatalo
Reviewer: Professor Adam Foster
Professor Kai Nordlund
Opponent: Professor Adam Kiejna
Kustos: Professor Matti Alatalo
Description:

Abstract

Titanium dioxide nanoparticles are used in an enormous amount of applications. Their properties are different from bulk TiO₂ and are affected by adsorbates that are unavoidably present on the surface. In this thesis, the effect of OH and SO₄ groups (the adsorbants present on the surface during manufacturing) on the properties of anatase-structured TiO₂ nanoparticles is studied. It was found that the above mentioned groups change both the geometric and electronic structure of nanoparticles, resulting in changes in the photoabsorption spectrum.

Bader charges are calculated using electron density from Density Functional Theory calculations. They can be used for determination of the oxidation state of the atom. The relation between computed partial charges and oxidation states for binary oxides using data from open materials database has been demonstrated in this work using a linear regression. The applicability of the oxidation state determination by Bader charges for mixed valence compounds and surfaces is considered.

see all

Tiivistelmä

Titaanidioksidinanopartikkeleita käytetään lukuisissa sovelluksissa. Niiden ominaisuudet poikkeavat kiinteän TiO₂:n ominaisuuksista, ja niihin vaikuttavat pinnalle väistämättä absorboituvat aineet. Tässä työssä on tutkittu OH- ja SO₄-ryhmien vaikutusta anataasirakenteisten TiO₂-nanopartikkelien ominaisuuksiin. Tällaisia ryhmiä esiintyy yleisesti nanopartikkelien pinnalla valmistusprosessien aikana. Työssä havaittiin, että nämä ryhmät muuttavat nanopartikkelien rakenteellisia ja sähköisiä ominaisuuksia, ja siten vaikuttavat myös fotoabsorptiospektriin.

Baderin varaukset voidaan laskea käyttäen tiheysfunktionaaliteoriaan perustuvista laskuista saatavaa elektronitiheyttä. Niitä voidaan käyttää atomin hapetustilan laskemiseen. Tässä työssä on osoitettu, että binääristen oksidien tapauksessa laskettujen osittaisvarauksien ja hapetustilan välillä on yhteys. Tämä yhteys voitiin osoittaa käyttämällä lineaarista regressiota. Työssä tarkastellaan myös menetelmän soveltuvuutta hapetustilojen määrittämiseen sekavalenssiyhdisteille ja pinnoille.

see all

Original papers

Original publications are not included in the electronic version of the dissertation.

  1. Miroshnichenko O., Auvinen S., & Alatalo M. (2015). A DFT study of the effect of OH groups on the optical, electronic, and structural properties of TiO₂ nanoparticles. Phys. Chem. Chem. Phys., 17, 5321–5327. https://doi.org/10.1039/c4cp02789b

  2. Miroshnichenko O., Posysaev S., & Alatalo M. (2016). A DFT study of the effect of SO4 groups on the properties of TiO₂ nanoparticles. Phys. Chem. Chem. Phys., 18, 33068–33076. https://doi.org/10.1039/c6cp05681d

    http://jultika.oulu.fi/Record/nbnfi-fe201707037608

  3. Posysaev S., Miroshnichenko O., Alatalo M., Le D., & Rahman T.S. (2019). Oxidation states of binary oxides from data analytics of the electronic structure. Comput. Mater. Sci., 161, 403–414. https://doi.org/10.1016/j.commatsci.2019.01.046

see all

Series: Report series in physical sciences
ISSN: 1239-4327
ISSN-L: 1239-4327
ISBN: 978-952-62-2301-8
ISBN Print: 978-952-62-2300-1
Issue: 128
Type of Publication: G5 Doctoral dissertation (articles)
Field of Science: 221 Nanotechnology
114 Physical sciences
216 Materials engineering
Subjects:
Copyright information: © University of Oulu, 2019. This publication is copyrighted. You may download, display and print it for your own personal use. Commercial use is prohibited.