University of Oulu

Development of novel biomass-based materials for the treatment of emerging contaminants in water

Saved in:
Author: Kimbi Yaah, Velma Beri1,2
Organizations: 1University of Oulu Graduate School
2University of Oulu, Faculty of Technology
Format: ebook
Version: published version
Access: open
Online Access: PDF Full Text (PDF, 3 MB)
Persistent link: http://urn.fi/urn:isbn:9789526230160
Language: English
Published: Oulu : University of Oulu, 2021
Publish Date: 2021-09-03
Thesis type: Doctoral Dissertation
Defence Note: Academic dissertation to be presented with the assent of the Doctoral Training Committee of Technology and Natural Sciences of the University of Oulu for public defence in the OP auditorium (L10), Linnanmaa, on 10 September 2021, at 12 noon
Tutor: Docent Satu Ojala
Professor Sergio Botelho de Oliveira
Reviewer: Associate Professor Indianara Conceiçaõ Ostroski
Professor Pascal Granger
Opponent: Associate Professor Marjatta Louhi-Kultanen
Description:

Abstract

The presence of emerging contaminants such as hormones and pharmaceuticals in water due to the growing population and industrialization is a global concern. These contaminants are not completely removed by municipal wastewater treatment plants and their harmful effects at very low concentration levels on water resources, soils, plants and humans cannot be over-emphasized. Attention is being drawn to possible low-cost and environmentally friendly treatment methods.

This thesis aimed at developing novel, carbon adsorbents efficient in contaminant removal, and further, composite and hybrid carbon materials with light regeneration ability. The idea of light regeneration is to remediate the secondary pollution that may arise from end-of-cycle adsorbents and conventional regeneration. Palm kernel shell waste was used as a carbon precursor, which was hydrothermally carbonized. Photocatalytic activity was introduced by adding titanium dioxide and tungsten to the material during preparation. All the materials were thoroughly characterized and their potential in the treatment of diclofenac, ethinylestradiol and amoxicillin was evaluated, with the aim of increasing understanding on their performance.

The results showed the great potential of these materials in the removal of emerging pollutants. Maximum 95% removal of diclofenac in 90 minutes and 83% removal of ethinylestradiol in 20 minutes were reached using the carbon adsorbents. Diclofenac adsorption seemed to take place via physical adsorption, whereas ethinylestradiol adsorption was chemisorption in nature, which makes the regeneration of the adsorbent more difficult. Steam activation led to a higher specific surface area compared to nitrogen activation.

Adding of titanium dioxide and tungsten to carbon resulted in a decrease in specific surface area. Both the hybrids and composites achieved a similar photocatalytic removal of diclofenac in non-adjusted pH, even though the hybrid contained only the anatase phase of titanium dioxide while the composite consisted of commercial P25 containing both anatase and rutile. A complete recovery of their adsorption capacity was achieved after UV-B irradiation in distilled water leading simultaneously to 86% (composite) and 93% (hybrid) degradation of diclofenac in the regeneration liquid. Tungsten in the hybrid material was observed to enhance the complete degradation of diclofenac. The results show that the carbon adsorbents have both good potential for the removal of emerging contaminants and photocatalytic regeneration ability.

see all

Tiivistelmä

Uusien haitta-aineiden löytyminen vesistöistä on kasvava globaali ongelma. Näiden haitta-aineiden, kuten hormonien ja lääkeaineiden pitoisuudet kasvavat väestön kasvun ja teollistumisen seurauksena. Nykyisin käytössä olevat kunnalliset vedenkäsittelylaitokset eivät pysty poistamaan uusia haitta-aineita riittävän tehokkaasti, koska haitallisia vaikutuksia on havaittu pienissäkin pitoisuuksissa. Näistä syistä uusien tehokkaiden, edullisten ja ympäristöystävällisten vedenkäsittelytekniikoiden kehittäminen on tärkeää.

Tässä väitöskirjatyössä tavoitteena oli kehittää uusia tehokkaita hiiliadsorbentteja, sekä valon avulla regeneroitavia komposiitti- ja hybridihiilirakenteita uusien haitta-aineiden poistamiseksi vesistä. Valokatalyyttisen regeneroinnin avulla voidaan välttää tavanomaisessa regeneroinnissa syntyvä sekundäärinen päästöongelma. Hiilimateriaalien valmistuksessa käytettiin palmunydinöljyn valmistuksessa syntyvää kuorijätettä, joka karbonoitiin hydrotermisesti. Valokatalyyttinen aktiivisuus tuotiin materiaaliin titaanioksidi- ja volframilisäysten avulla. Valmistettujen hiilimateriaalien tehokkuutta arvioitiin diklofenaakin, etinyyliestradiolin ja amoksisilliinin poistossa vedestä ja materiaalit karakterisoitiin kattavasti niiden toiminnan selittämiseksi.

Tutkimuksen tulokset osoittivat, että materiaalit ovat hyvin lupaavia käytettäväksi uusien haitta-aineiden poistossa. Hiiliadsorbenttien avulla saavutettiin korkeimmillaan 95 % diklofenaakin poistuma 90 minuutissa ja 83 % etinyyliestradiolin poistuma 20 minuutissa. Diklofenaakin adsorptio tapahtui pääasiassa fysisorptiolla kun taas etinyyliestradiolin adsorptio tapahtui kemisorption kautta, mikä vaikeutti materiaalin regenerointia. Höyryaktivoinnin avulla saavutettiin korkeampi ominaispinta-ala kuin typpiaktivoinnilla.

TiO2 ja W lisäys hiilimateriaaliin laski materiaalin ominaispinta-alaa. Hybridi- ja komposiittihiilimateriaalit osoittautuivat yhtä tehokkaiksi diklofenaakin valokatalyyttisessä hajottamisessa pH:ssa 6.2, vaikka hybridihiilimateriaali sisälsi ainoastaan titaanidioksidin anataasi muotoa ja komposiittihiilimateriaali kaupallista P25 katalyyttiä, joka sisältää sekä anataasia että rutiilia. Materiaalien adsorptiokyky pystyttiin palauttamaan täydellisesti tislatussa vedessä UV-B regeneroinnin avulla. Regeneroinnin aikana komposiitilla saavutettiin 86 % ja hybridillä 93 % diklofenaakin poistuma. Tulosten perusteella voidaan sanoa, että kehitetyt hiiliadsorbentit ovat hyvin potentiaalisia materiaaleja uusien haitta-aineiden poistoon vedestä ja ne voidaan regeneroida valokatalyyttisesti.

see all

Osajulkaisut / Original papers

Osajulkaisut eivät sisälly väitöskirjan elektroniseen versioon. / Original papers are not included in the electronic version of the dissertation.

  1. Kimbi Yaah, V. B., Zbair, M., Botelho de Oliveira, S., & Ojala, S. (2021). Hydrochar-derived adsorbent for the removal of diclofenac from aqueous solution. Nanotechnology for Environmental Engineering, 6(1). https://doi.org/10.1007/s41204-020-00099-5

    Rinnakkaistallennettu versio / Self-archived version

  2. Kimbi Yaah, V.B., Pereira Barbosa, D., Zbair, M., Botelho de Oliveira, S., & Ojala, S. (2021). Adsorption of Estradiol from aqueous solution by hydrothermally carbonized and steam activated palm kernel shells. Manuscript submitted for publication.

  3. Kimbi Yaah, V. B., Ojala, S., Khallok, H., Laitinen, T., Selent, M., Zhao, H., Sliz, R., & de Oliveira, S. B. (2021). Development and Characterization of Composite Carbon Adsorbents with Photocatalytic Regeneration Ability: Application to Diclofenac Removal from Water. Catalysts, 11(2), 173. https://doi.org/10.3390/catal11020173

    Rinnakkaistallennettu versio / Self-archived version

  4. Kimbi Yaah, V.B., Ojala, S., Khallok, H., Laitinen, T. & Botelho de Oliveira, S. (2021). Hybrid carbon materials: Synthesis, characterization and application in the removal of pharmaceuticals from water. Manuscript submitted for publication.

see all

Series: Acta Universitatis Ouluensis. C, Technica
ISSN: 0355-3213
ISSN-E: 1796-2226
ISSN-L: 0355-3213
ISBN: 978-952-62-3016-0
ISBN Print: 978-952-62-3015-3
Issue: 795
Type of Publication: G5 Doctoral dissertation (articles)
Field of Science: 218 Environmental engineering
Subjects:
Copyright information: © University of Oulu, 2021. This publication is copyrighted. You may download, display and print it for your own personal use. Commercial use is prohibited.